Cu-Ni/Zn催化劑甲醇裂解機理原位XPS研究

利用原位XPS和TPD-MS技術研究了Cu-Ni/Zn催化劑在甲醇裂解反應中的機理和活性中心.TPD-MS脫附產物中僅檢測到CH3OH、H2和CO,而未發(fā)現(xiàn)CH4和CH3OCH3、HCOOCH3等其它含氧物種,說明在CH3OH裂解過程中僅包括O-H、C-H鍵的斷裂,而不存在C-O鍵的斷裂過程.In-situXPS的研究發(fā)現(xiàn),在反應溫度升高到200℃以上時,Cu/Zn催化劑中的Zn明顯被還原,反映出Cu/Zn催化劑失活過程的Cu-Zn合金生成過程,而在Cu-Ni/Zn催化劑中未觀察到Zn的還原,且表面出現(xiàn)Cu+/Cu0共存的現(xiàn)象.Cu+和Cu0很可能共同構成催化劑表面的活性中心,Cu+應該是在甲醇裂解反應過程中形成的中間態(tài).產物氫從Cu-Ni/Zn催化劑表面脫附為反應的控速步驟.

作 者： 席靖宇 王志飛 王衛(wèi)平 呂功煊   作者單位： 中國科學院蘭州化學物理研究所羰基合成與選擇氧化國家重點實驗室,蘭州,730000  刊 名： 物理化學學報  ISTIC SCI PKU 英文刊名： ACTA PHYSICO-CHIMICA SINICA  年，卷(期)： 2002 18(1)  分類號： O643  關鍵詞： 甲醇裂解   氫氣   Cu-Ni/Zn催化劑   原位-XPS   反應機理   活性中心  

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